Entrà a l'orde carmelita com a postulant el 23 d'octubre de 1832, prenent el nom religiós de Francesc de Jesús, Maria i Josep. Va professar com a frare el 15 de novembre de 1833, estudiant teologia i filosofia al Convent de Sant Josep de Barcelona.

​

El 1835, va tenir lloc la desamortització dels convents d'Espanya, amb alguns episodis d'anticlericalisme: el Convent de Sant Josep va ser incendiat i l'orde va ser suprimit.

Va recomençar la seva vida de retir ascètic a Aitona, a una cova vora de l'ermita romànica de sant Joan de Carratalà. Va ser ordenat sacerdot a Barbastre el 2 d'abril de 1836. Llavors va fer tasques pastorals i d'apostolat per Catalunya i Aragó. En 1840es va exiliar a França, on visqué com a eremita fins a l'abril de 1851, als pobles pirinencs de Montdesir, Livron i Cantayrae. Les autoritats eclesiàstiques van criticar el seu estil de vida, retirat, com a contrari al sacerdoci i a les noves tendències del cristianisme, i Palau va escriure com a defensa la seva La vida solitaria no se opone a las funciones de un sacerdote sobre el altar, on defèn l'ascetisme.

​

Va tornar a Espanya el 21 d'abril de 1851. Va ser director del Seminari Conciliar de Barcelona i, a l'església de Sant Agustí Nou, funda l'anomenada Escola de la Virtut, on cada diumenge predica i publica el Catecismo de las virtudes, entre 1851 i 1854. Va tenir molt èxit i, a més d'assumptes religiosos, va tractar en les seves conferències i publicacions qüestions d'actualitat, com els moviments i ideologies del moment: Kant, els falansteris de Fourier, protestantisme, deïsme, associacions i sindicats, comunisme, dret d'associació, etc. Les autoritats polítiques, que buscaven un cap de turc de les revoltes obreres de 1854, van acusar l'Escola de la Virtut com a incitadora dels esvalotaments i la van prohibir. Malgrat que l'opinió majoritària a la premsa de la ciutat qualificava d'absurda la decisió, Palau va ser exiliat a Eivissa de 1854 a 1861.